После участия в бесчисленных группах различных стилей и направлений Хендрикс оказался в Нью-Йорке. Приняв сценическое имя Джимми Джеймс, он создал свою собственную команду, которой, однако, не хватало денег и опытного руководителя, чтобы вызвать к себе серьезный интерес Неудачами заканчивались и все прослушивания в звукозаписывающих компаниях.
Жизнь Хендрикса изменилась после того, как его в августе 1966 года заметил басист и одновременно продюсер группы «Animals» Чаз Чандлер, только что покинувший свой коллектив и решивший заняться менеджерскими делами.
Хендрикс произвел на того такое сильное впечатление, что признанный музыкант уговорил Джимми вернуться вместе с ним в Англию. Расчет Чандлера был верен: пока «Битлз» гастролировали по миру и записывали новые песни, британская сцена была открыта для молодых талантов. Тот же Чаз Чандлер поощрял стремление Джимми Хендрикса к созданию собственных поэтических текстов.
В Англии Хендрикс организовал группу вместе с басистом Ноэлем Реддингом и барабанщиком Митчем Митчеллом, которая вскоре стала сенсацией в британских клубных кругах. Новая музыкальная компания «Treck Records», которую в то время возглавлял менеджер группы «Who» Кит Ламберт, в 1967 году записала первый сингл группы «Эй, Джо!». Но вскоре стало ясно, что Хендрикс ничего не может противопоставить растущим ухищрениям студийной техники. Вышедший в том же году дебютный альбом Хендрикса «А ты опытен?» прошел почти незамеченным, так как спустя всего три недели появился альбом «Битлз» «Сержант Пеппер».
31 марта 1967 года на концерте в лондонском Финсбери-парке Хендрикс войдя в раж впервые поджег свою гитару. Зрители пришли в экстаз. Позднее подобные «пиротехнические эффекты» Джимми сделал неотъемлемой частью своих выступлений.
Предельная экспрессия сценическогс поведения, экстравагантность самого рок-шоу Хендрикса не уступали экспрессии и экстравагантности его музыки.
В 1967 году группа Джимми Хендрикса отправляется покорять Америку. 20 мая 1967 года Джимми подписал свой первый американский контракт — с фирмой «Reprise Records», которая выпустила дебютный альбом в сентябре, и он занял в таблице популярности США 5 место, а всего разошелся в количестве почти трех миллионов экземпляров.
В июне 1967 года на фестивале «The Monterey Pop Festival» состоялся ошеломляющий дебют. После Монтерея работа стала для группы источником дохода, и она непрерывно гастролировала по стране, зарабатывая деньги для финансирования будущих альбомов. Альбом конца 1967 года «Exise: Bold as Love» стал более «студийным», чем его предшественник. Он продемонстрировал возможности Джимми-мелодиста и одновременно — гитариста более академического плана, его неожиданно открывшееся умение сочетать неистовость с рассудочностью.
12 мая 1968 года, когда Хендрикс направлялся на концерт в Торонто, его арестовали на канадской границе. У музыканта обнаружили гашиш и героин. Тайная, скрываемая по возможности от всех страсть к наркотикам стала известна широкой публике. Болезнь вытягивала из Джимми не только жизненные, но и творческие силы, хотя до музыкального кризиса он не дожил. Тогда же Джимми удалось избежать наказания, а вскоре и само происшествие забылось.
Двойной альбом 1968 года «Electric Ladyland» представлял собой дальнейшее развитие технической стороны деятельности группы. Этот альбом 16 ноября возглавил американский хит-парад, добившись 18 ноября на родине Хендрикса «золотого» статуса.
В то же время отношения между членами трио сильно накалились после отъезда Чандлера в сентябре 1968 года. Ноэль Реддинг покинул группу, и Хендрикс попросил своего давнего друга Билли Кокса заменить его. Изменение в составе стало новым воплощением группы, экспериментально названной «Gypsies Suns and Rainbows».
Музыканты начали использовать клавишные инструменты и вторую гитару. Следующим названием группы стало «Band of Gypsies», когда появился еще и барабанщик Бадди Майлс.
Первые концерты новой группы были впечатляющими, хотя по желанию Хендрикса звук стал более низким и громким.
15-17 августа 1969 года Хендрикс принял участие в знаменитом и по сей день Вудстокском фестивале, проводившемся неподалеку от Нью-Йорка. Эти концерты окончательно превратили его в суперзвезду. Это подтвердил и вышедший в 1970 году концертный альбом с этого фестиваля. Музыка Хендрикса звучала, по определению критиков, так, будто за гитару взялся сам дьявол.