В 1821 году московский генерал-губернатор утвердил присланный из Петербурга проект театра, созданный Андреем Михайловым, а на Бове была возложена доработка проекта и осуществление строительства. Как опытный строитель и тонкий мастер, Бове творчески подошел к присланному из Петербурга проекту: он уменьшил объем здания в соответствии с реальными условиями строительства, сделал проект более совершенным в конструкторском, эксплуатационном и художественном отношении. В результате здание стало более простым и выразительным, получило больше удобств. Проект Бове был «высочайше» утвержден в Петербурге в ноябре 1821 года. В связи с этим московский генерал-губернатор писал, что «некоторые идеи профессора Михайлова немало способствовали московскому архитектору Бове к составлению одобренного государем императором проекта театральному зданию».
Огромное здание театра высотой тридцать семь метров господствовало над площадью и окружающей застройкой. Главный фасад его был решен в наиболее выразительных формах. Восьмиколонный ионический портик торжественно выделялся на фоне глухой поверхности стен, лишенных проемов. Особый эффект фасаду придала гипсовая группа Аполлона на колеснице над портиком. Зрительный зал партера и пяти ярусов вмещал около трех тысяч зрителей. «Прежде всего кинулись в глаза, – писали современники, – огромность и высота зала, пленяющая вместе с тем пропорцией всех частей, потом – богатство убранств, доказывающее изящный вкус и тонкое умение знать средину оного; наконец, легкость архитектуры лож и галерей, которые, казалось, держалися в воздухе без всяких поддержек». И еще: «Внутреннее украшение театра великолепно и со вкусом, но главным достоинством его есть то, что сцена видима со всех пунктов почти единообразно и даже с верхних мест, откуда везде редко можно хорошо видеть, здесь ничего не скрыто. Должно отдать справедливость Бове: при самом строгом исследовании увидите вы, что нет в сем театре места, которое бы не было обдумано, было неуместно и неудобно».
Строительство театра было окончено в 1824 году, 6 января 1825 года состоялся первый спектакль в новом здании. Московские зрители, присутствовавшие на первом спектакле Большого театра, выразили «одобрение и признательность к трудам и талантам строителя сего прекрасного здания, делающие честь русскому таланту… единодушным требованием Бове, который тотчас же представился в директорской ложе, а потом громким и продолжительным ему рукоплесканием». Так писали московские газеты об открытии 6 января 1825 года нового здания Большого театра в Москве.
Большой театр воплотил в себе традиции русских театральных зданий, над которыми работали предшественники и современники Бове; вместе с Александринским театром в Петербурге он явился вершиной русского театрального зодчества и одним из лучших европейских театров своего времени.
Немногое дошло до нас от Большого театра Михайлова – Бове. Грандиозный пожар 1853 года, уничтоживший все интерьеры здания, и перестройка театра архитектором А. Кавосом исказили классически строгую архитектуру театра Бове. Но и теперь Большой театр остается одним из значительных и величественных сооружений столицы.
Одновременно с созданием проекта Театральной площади и строительством Большого театра Бове занимался устройством Александровского, или, как тогда его называли, Кремлевского, сада. Этот сад был задуман Бове как искусно спланированный парк, с романтическими руинами и архитектурой малых форм. Особое восхищение современников вызывал выполненный по проекту Бове грот, сохранившийся до наших дней. Четыре дорические колонны как бы вырастают из земли внутри грота. Строгие, утяжеленные формы этого сооружения хорошо сочетались с нагромождением камней, воспроизводящим древнюю циклопическую кладку. В этом проявилось характерное для русского искусства того времени романтическое стремление сочетать классику со стариной.
Как главный архитектор по «фасадической части» Комиссии для строения Бове оказывал большое влияние на характер застройки послепожарной Москвы, и в наибольшей степени это относилось к жилой застройке.
Бове выполнял много частных заказов – строил дома для богатых дворянских семей, купцов, чиновников, мещан и других лиц среднего сословия, роль которых в социальной структуре города значительно возросла. Он выработал новый тип купеческого доходного дома двойного назначения – жилого и торгового. Обычно в нижнем этаже располагались торговые лавки, а в верхнем – жилые квартиры хозяев и те, что сдавались внаем. Такие дома в два-три этажа Бове строил в Китай-городе.