Мозжухин начал с комедии «Горестные приключения» по собственному сценарию. В следующем фильме – «Дитя карнавала» (1921) он выступил как сценарист, режиссер, исполнитель главной роли. Непритязательный комедийный сюжет о подкидыше имел большой успех у публики и был восторженно принят критикой.
В 1922 году в фильме А. Волкова «Дом тайн» актер продемонстрировал французскому зрителю свою удивительную способность к перевоплощению. В шестисерийном боевике-драме с весьма причудливым сюжетом он создал несколько десятков разнохарактерных образов.
Однако подлинный триумф пришел к нему в фильме того же Волкова «Кин» по пьесе А. Дюма, где он сыграл великого романтика английской сцены Эдмунда Кина. В этой роли воплотился гений двух актеров: личность одного вдохновляла игру другого. Мозжухин не играл, а растворялся в этом образе. «Тонкий алхимик страсти и страданий… Иван Великолепный, ослепленный искусством и его сверкающими видениями, выражает… невыразимое», – писал французский киновед и критик Рене Жанн.
А вот как оценил мозжухинского Кина поэт А. Вертинский: «Я никогда не забуду того впечатления, которое оставила во мне его роль. Играл он ее превосходно. И подходила она ему, как ни одна из ролей. Он точно играл самого себя – свою жизнь. Да и в действительности он был Кином. Жизнь этого гениального и беспутного актера до мелочей напоминала его собственную».
Эта роль позволила Мозжухину войти в число звезд мирового экрана и упрочила его славу не только в Европе, но и в Америке. Мозжухин хотел создать авторский фильм, увидеть «идеально выполненной свою мысль». Иван Ильич мечтал об особой, «кинематографической», литературе. «Подметить у людей их подлинное лицо и перенести на экран фарс жизни, смешанный с ее интимной драмой» – такова была его задача, цель, которую он поставил перед собой, претворил в сценарий, снял и назвал «Костер пылающий». Будучи не только автором, но и исполнителем главной роли, Мозжухин создал неординарное произведение, где сон смешан с явью, а фантазия причудливо переплетается с реальностью. В приемах режиссуры, стиля, монтажа отчетливо прослеживалось влияние французского киноавангарда, немецкого экспрессионизма.
У массового зрителя фильм вызвал неоднозначную оценку, но критика отнесла его к числу киношедевров. Один из признанных лидеров французского кинематографа, Жан Ренуар, в то время молодой художник-керамист, был настолько потрясен лентой Мозжухина, что решил бросить свое ремесло и заняться кино.
В 1924 году по сценарию Мозжухина был снят фильм «Лев моголов», где он блистал в роли раджи Роундгито-Синга. Действие картины развивалось на фоне экзотического Востока и в Париже, что позволило Мозжухину продемонстрировать свой широкий актерский диапазон и незаурядные физические данные. Его авторитет был к тому времени настолько велик, что присутствие режиссера Жана Эпштейна на съемках практически сводилось к минимуму.
Мозжухин буквально ошеломил французского зрителя, сыграв в экранизации романа Л. Пиранделло «Покойный Матиас Паскаль» (1925). Он блистательно представил главного героя в двух ипостасях, изображая два абсолютно разных характера, которые в финале сливались воедино. «Я впервые доверился искусству немоты, потому что ему служили два великих артиста: Иван Мозжухин и Марсель Л'Эрбье», – писал Пиранделло.
Уже на склоне жизни, в 1970-е годы, боготворивший русского актера Л'Эрбье вспоминал: «Мозжухин здесь оказался несравненным, он с блеском переходил от самой настоящей комедии к высокой патетике драмы. Нужно было обладать подлинным талантом, чтобы с такой легкостью переходить от одного жанра к другому, от смеха к слезам. Когда публика увидела его на экране, она не могла не почувствовать его сходства с двумя актерами – Чарли Чаплином и Джоном Барримором, но речь все время шла только об одном Иване, гении с двумя лицами».
В 1926 году актер снялся в картине «Михаил Строгов» по роману Жюля Верна. Этот приключенческий фильм имел невероятный зрительский и коммерческий успех, который был продолжен и закреплен в роли Казановы в одноименном фильме Волкова (1927). Триумф Мозжухина в этих нашумевших картинах привлек внимание голливудского продюсера Карла Лемке, который заключил с артистом выгодный контракт.
В 1928 году Мозжухин уехал в Голливуд. Его переезд в Америку был продиктован не только соображениями материального характера. Страстный поклонник таланта Чарли Чаплина, Мозжухин с интересом наблюдал за развитием американского кинематографа. Однако пребывание в Голливуде обернулось горьким разочарованием. Актеру пришлось перенести пластическую операцию по исправлению «бержераковского» носа, взять псевдоним Маскин… Но Мозжухин не смог изменить свой внутренний мир. Снявшись в одном лишь фильме «Капитуляция», не прожив и года, расторгнув выгодные контракты, Мозжухин вернулся в Европу.