7 декабря 1941 года японские милитаристы нанесли вероломный удар по Пёрл-Харбору. Даллес вернулся к активной политической жизни. Тогда в его выступлениях звучали религиозные мотивы. Он стал председателем «Комиссии в защиту справедливого и прочного мира», учрежденной в начале 1942 года.
Даллес сосредоточился на разработке плана послевоенного устройства мира. В результате появился манифест «Шесть столпов мира». Федеральный совет церквей поддержал его. Ряд биографов Даллеса утверждает, что «Шесть столпов мира» и организованная Федеральным советом церквей кампания вокруг манифеста ускорили образование Организации Объединенных Наций.
25 апреля 1945 года в Сан-Франциско открылась конференция, на которой обсуждался Устав Организации Объединенных Наций. Для Даллеса, участвовавшего в работе конференции в качестве старшего советника американской делегации, это был прорыв в «большую дипломатию».
Даллес являлся сторонником доктрины Трумэна, но считал, что для противодействия «коммунистическим силам» необходима общая база для укрепления проамериканских режимов в странах Западной Европы. Они боялся и не хотел образования центральной власти в единой Германии, думая прежде всего о том, как отстранить Советский Союз от процесса формирования органов власти влападных зонах оккупации.
После того как СССР не принял плана Маршалла, Даллес заявил, что советские руководители исключают компромиссы, отказываются «присоединиться к экономическим, финансовым и культурным мероприятиям, которые были начаты после войны и намечались в качестве мероприятий специализированных учреждений Объединенных Наций».
8 июля 1949 года Даллес призвал сенаторов поддержать создание оборонительного Североатлантического блока (НАТО), так как этот блок снимал с Организации Объединенных Наций «бремя и заботу, которые никогда не предполагалось на нее возложить». Ратификация Североатлантического договора и создание на его основе военного блока стали одной из самых ярких страниц холодной войны.
В 1950 году Даллес вошел в круг политиков, формировавших внешню политику США, получив статус «двухпартийного» советника Государственного департамента.
В преддверии военной акции в Корее вашингтонские политики активизировали подготовку мирного договора с Японией. Задача разработки договора была возложена на Даллеса. В марте 1951 года проект договора были разослан членам Дальневосточной комиссии и другим заинтересованным странам. Даллес совершил турне по странам Тихоокеанского региона с целью убедить их лидеров принять проект. 8 сентября 1951 года на конференции в Сан-Франциско, в которой участвовало более 50 стран, договор получил поддержку большинства. Даллес рассматривал подписание Сан-Францисского мирного договора с Японией как свое крупное дипломатическое достижение.
В 1952 году на выборах победил республиканец Дуайт Эйзенхауэр. Даллес, являвшийся автором его внешнеполитической программы, получил в новой администрации пост государственного секретаря. Эйзенхауэра поражали глубокие знания Даллесом мировой политики. Как-то генерал сказал Э. Хьюзу: «Есть только один человек, которого я знаю и который видел больше стран, разговаривал с большим числом людей и знает больше, чем Даллес, и этот человек — я». Кроме того, Эйзенхауэр испытывал какую-то особенную привязанность к Даллесу. Правда, тот любил читать проповеди, рализировать и даже заявлял с гордостью: «Никто в Государственном департаменте не знает Библии лучше, чем я».
Выполняя предвыборное обещание уладить корейский кризис, администрация Эйзенхауэра 27 июля 1953 года подписала в Пханмунджоме соглашение о перемирии. Через три дня Даллес собрал послов стран, принимавших участие в корейской войне, и заявил, что американские войска останутся в Корее, чтобы помочь восстановить страну. На следующий день государственный секретарь вылетел в Южную Корею для переговоров с Ли Сын Маном. Итогом этих бесед явился договор между США и Южной Кореей о «взаимной обороне». В договоре было записано право США размещать на территории Южной Кореи свои вооруженные силы.
Другим направлением политики Даллеса стало вовлечение Западной Германии в Североатлантический блок. Он понимал, что включение Западной Германии в НАТО при одновременной поддержке требований Аденауэра об «объединении» Германии на его условиях создаст много проблем в Европе. На сессии совета НАТО в Париже в апреле 1953 года Даллес говорил, что европейская безопасность «недостижима без германского участия и Европейское оборонительное сообщество — единственный упорядоченный путь к такому участию, с тем чтобы прочно привязать Германию к Западу…»